Odjel za odrasle namijenjen je odraslim članovima knjižnice i djeci starijoj od četrnaest godina. Uz online katalog Knjižnica grada Zagreba, otvoreni pristup knjigama i  AV zbirci, članovi koriste i usluge čitaonice novina i studijsku čitaonicu te dva računalna mjesta s pristupom internetu. Knjižničari/ke informatori/ce Odjela za odrasle pomažu korisnicima pri izboru knjižne građe i u pronalaženju stručne literature za izradu referata, seminarskih ili diplomskih radnji. Od 2017. godine, Knjižnica sudjeluje u projektu Knjižnica grada Zagreba "Postanite e-građani uz pomoć knjižničara"
Polazeći od stajališta da je knjižnica, kao javni prostor dostupan svima, pogodno mjesto za širenje i stvaranje znanja razvijamo nekoliko projekata i serija predavanja, te niz pojedinačnih susreta, tribina i predstavljanja u suradnji s ustanovama, institucijama, nevladinim organizacijama i pojedincima. Time izgrađujemo mrežu suradnika kao osnovu za razvoj projekata kojima želimo aktivirati zajednicu. Kao našu specifičnost izdvajamo supostojanje galerijske i knjižnične djelatnosti, koja se očituje ne samo kroz prostornu interferenciju nego kroz preplitanje njihovih programa.

U Knjižnici S. S. Kranjčevića otvorena je 9. travnja 2010. Romska zbirka. Zbirka obuhvaća romsku literaturu i knjige o Romima. Početni fond sadrži 143 jedinice knjižne građe, od kojih 97 knjiga za odrasle i 46 knjiga za djecu. Najveći dio zbirke predstavljaju knjige s područja etnografije i etnologije Roma (običaji, tradicija, način života, folklor), te knjige s područja književnosti, većinom romske poezije.
Bez obzira na skroman broj knjiga, vrijednost je ove zbirke velika jer na jednom mjestu nudi pripadnicima romske manjine, kao i svima onima koji se žele s njom pobliže upoznati, većinu dostupne romske literature, kao i knjige o Romima.
Uz knjige, knjižnica nudi i dva romska časopisa: “Romski putevi - Romane droma“ i „Mladi za mlade: časopis za romsku djecu i mladež“.
Odluka o otvaranju Romske zbirke uslijedila je iz nekoliko razloga:

• od ukupnog broja Roma u Gradu Zagrebu (1946), prema popisu stanovništva iz 2001. godine, na području gradske četvrti Peščenica - Žitnjak, gdje se nalazi i knjižnica, živi najveći broj Roma (751); najveći broj Roma na ovom području koristi romski jezik kao materinji (535) pa smo im i ovom zbirkom željeli omogućiti dostupnu i objedinjenu svu literaturu na romskom jeziku, ali i literaturu o Romima koju smo do danas uspjeli nabaviti;
• Knjižnica S. S. Kranjčevića već od 1978. godine surađuje s romskom zajednicom: individualno uključivanje romske djece u redovne aktivnosti u knjižnici, organizacija predavanja, promocija, izložbi, igraonica, radionica u suradnji s romskim udrugama i romskim vrtićem, prikupljanje donacija knjiga i sl.;
• knjižnica već niz godina kontinuirano dobija besplatne primjerke romskih časopisa: "Romengo Čaćipe-Romska istina“, koji izdaje Udruga Roma Zagreba i Zagrebačke županije i do nedavno „Mladi za mlade: časopis za romsku djecu i mladež“, koji izdaje Udruga Romi za Rome Hrvatske;
• Knjižnice grada Zagreba potpisale su 2009. godine Sporazum o suradnji s Udrugom “Romskiputevi-Romane droma“. Zahvaljujući ovom sporazumu Knjižnica S. S. Kranjčevića dopunila je postojeći knjižni fond s 80 novih naslova romske literature;
• otvaranjem Romske zbirke želimo pridonijeti što boljoj integraciji romske manjine u većinsko stanovništvo, uvažavajući i podržavjući pravo Roma na njegovanje vlastitog jezika i kulture i poticati na bolje međusobno upoznavanje i toleranciju različitosti među narodima.